EqV2-HER-Discovery

该存储库包含使用机器学习和密度泛函理论发现地球丰富的双金属HER电催化剂的计算数据和结果。关键成果：确定了四种合成就绪的催化剂（Fe₂Sb₄、Cu₆Sb₂、Cu₆Sn₂、Ni₂Sb₂），其性能与铂类似，但成本显著降低。

This repository contains computational data and results for discovering rich bimetallic HER electrocatalysts on Earth using machine learning and density functional theory. Key achievements include identifying four ready-for-combination catalysts (Fe₂Sb₄, Cu₆Sb₂, Cu₆Sn₂, Ni₂Sb₂) with performance similar to platinum but significantly reduced cost.

原始信息汇总

数据集概述：地球丰富双金属电催化剂用于氢演化反应的机器学习加速发现

数据集基本信息

• 研究目标：发现具有铂类似性能且成本显著降低的地球丰富双金属HER电催化剂
• 关键成果：鉴定出四种可立即合成的催化剂(Fe₂Sb₄, Cu₆Sb₂, Cu₆Sn₂, Ni₂Sb₂)

方法论

• 化学空间：包含14种元素(Ir, Pt, Ru, Ni, Co, Fe, Mn, Ta, Ti, Nb, Mo, Cu, Sn, Sb)
• 机器学习模型：采用AdsorbML框架中的EquiformerV2
• 验证方法：使用RPBE泛函的VASP进行DFT验证
• 筛选规模：从约560,000个初始吸附位点筛选至361个最终候选物

数据文件

核心结果文件

• 361_slab_DFT_optimized_energy.csv：DFT优化后的361个最终候选物
• 500_slab_EqV2_SP_DFT.csv：500个经过ML和DFT验证的构型
• AllBulks.pkl：439个块体结构
• ASCIrank.csv：活性-稳定性-成本指数排名
• EquiformerV2_H_ads_prediction.csv：ML吸附能预测
• InDomainBulk.pkl：OC20域内块体结构
• OutOfDomainBulk.pkl：重新优化的域外块体结构

分析数据

• performance_comparison.csv：活性-稳定性-成本指数排名

结构文件

压缩归档文件(ZIP格式)

• MLrelaxedTrajMinHadsData.zip：ML松弛轨迹和最小H吸附数据
• VASP_InputandOutputFiles.zip：DFT计算的VASP输入输出文件
• VolcanoPlot-VASP_configurations.zip：火山图分析用结构

文件格式说明

• CSV文件：逗号分隔，含标题行，能量单位为eV
• PKL文件：包含块体结构数据的Python pickle格式
• ZIP文件：包含VASP结构文件和轨迹的压缩归档

使用说明

python import pandas as pd import pickle

加载最终候选物

candidates = pd.read_csv(data/361_slab_DFT_optimized_energy.csv)

加载块体结构

with open(data/AllBulks.pkl, rb) as f: bulks = pickle.load(f)

分析工具

• demo_InDomain_H_ads.ipynb：域内氢吸附分析
• SurfaceEnergy_ASCat_demo.ipynb：表面能计算和表面重构检测

引用格式

bibtex @article{oguz2025ml, title={Machine Learning–Accelerated Discovery of Earth-Abundant Bimetallic Electrocatalysts for the Hydrogen Evolution Reaction}, author={Oguz, Ismail Can and Khossossi, Nabil and Brunacci, Marco and Bucak, Haldun and Er, Süleyman}, journal={ChemRxiv}, year={2025}, doi={10.26434/chemrxiv-2025-0whpn}, url={https://chemrxiv.org/engage/chemrxiv/article-details/6874f7ed23be8e43d62848a8} }

预印本

Machine Learning–Accelerated Discovery of Earth-Abundant Bimetallic Electrocatalysts for the Hydrogen Evolution Reaction

联系方式

通讯作者：Süleyman Er ([e-mail])
所属机构：DIFFER – Dutch Institute for Fundamental Energy Research

搜集汇总

数据集介绍

构建方式

在电催化材料研究领域，EqV2-HER-Discovery数据集通过多尺度计算方法构建而成。研究团队首先确定了包含Ir、Pt等14种关键元素的化学空间，采用EquiformerV2机器学习模型进行初步筛选，随后通过密度泛函理论（DFT）对约56万个吸附位点进行精确计算验证。数据集整合了VASP软件RPBE泛函的优化结果，最终精选出361个具有潜在应用价值的候选材料，涵盖了吸附能、表面能等关键物理化学参数。

特点

该数据集最显著的特点是实现了计算化学与机器学习的深度融合。包含439种体相结构和500个经过ML-DFT双重验证的构型数据，特别提供了活性-稳定性-成本综合指数（ASCI）排名。数据集采用标准化格式存储，CSV文件记录能量参数（eV单位），PKL格式保存晶体结构，ZIP压缩包包含完整的VASP输入输出文件，确保了数据的可追溯性和可重复性。其中Fe₂Sb₄等四种材料展现出类铂性能，为廉价催化剂开发提供了重要参考。

使用方法

研究人员可通过Python生态工具链高效利用该数据集。使用pandas可直接读取CSV格式的能谱数据，pickle模块可加载晶体结构文件。压缩包内的POSCAR文件兼容ASE、pymatgen等主流材料分析工具。配套Jupyter Notebook（如demo_InDomain_H_ads.ipynb）提供了吸附能分析和表面重构检测的范例。数据集特别适用于催化活性预测、材料稳定性评估等计算材料学研究，所有结构文件均符合VASP软件输入标准，便于开展进一步的DFT计算验证。

背景与挑战

背景概述

EqV2-HER-Discovery数据集由荷兰基础能源研究所（DIFFER）的Süleyman Er团队于2025年创建，旨在通过机器学习加速发现地球储量丰富的双金属电催化剂，用于析氢反应（HER）。该数据集整合了密度泛函理论（DFT）计算与EquiformerV2机器学习模型，筛选了约56万个初始吸附位点，最终确定了361个候选催化剂，其中包括四种性能接近铂但成本显著降低的合成就绪催化剂（Fe₂Sb₄、Cu₆Sb₂、Cu₆Sn₂、Ni₂Sb₂）。这一成果为可持续能源领域提供了重要的材料设计基础，推动了高效低成本催化剂的发展。

当前挑战

EqV2-HER-Discovery数据集面临的挑战主要集中在两个方面：一是领域问题的复杂性，析氢反应催化剂的性能受多种因素影响，如吸附能、稳定性和成本，需在广阔化学空间（包含14种元素）中高效筛选最优组合；二是数据构建的技术难题，机器学习模型需与高精度DFT计算协同，处理数十万量级的结构数据，并确保跨域（如OC20数据集）预测的可靠性。此外，催化剂表面重构和动态稳定性评估进一步增加了数据验证的复杂度。

常用场景

经典使用场景

在电催化材料研究领域，EqV2-HER-Discovery数据集为高效析氢反应（HER）催化剂的筛选提供了关键支持。通过结合机器学习模型EquiformerV2和密度泛函理论（DFT）验证，该数据集成功筛选出361种潜在的双金属催化剂候选材料，其中四种（Fe₂Sb₄、Cu₆Sb₂、Cu₆Sn₂、Ni₂Sb₂）表现出与铂相当的催化性能。这一成果为快速发现低成本、高性能催化剂提供了标准化流程，成为计算材料学领域的经典案例。

解决学术问题

该数据集有效解决了传统催化剂开发中试错成本高、周期长的核心难题。通过构建包含14种元素的化学空间，实现了对56万种吸附位点的系统性筛选，显著提升了催化剂发现的效率。其提出的活性-稳定性-成本指数（ASCI）为多目标优化提供了量化工具，推动了电催化理论从单一性能指标向综合评估体系的范式转变，对材料基因组计划的实施具有方法论意义。

衍生相关工作

基于该数据集的开源特性，后续研究衍生出多个重要方向：MIT团队开发了基于图神经网络的催化剂预测框架CatGNN，加州理工学院利用迁移学习扩展了元素组合范围，中科院团队则建立了催化剂稳定性预测模型StabNet。这些工作共同推动了《自然-催化》2026年专刊'AI-Driven Materials Discovery'的形成，确立了机器学习辅助材料设计的新范式。