二硫化钼相位分辨的二次谐波表征数据集

拓扑材料中的狄拉克费米子表现出引人注目的非线性光学响应。然而，其与线性色散能带的直接关联在实验上仍未被明确揭示。在此研究中，我们以拓扑半金属ZrSiS为范例，揭示了狄拉克费米子的三种独特非线性光学特征。这些特征包括强烈的四极响应、量子干涉效应以及指数发散的四波混频（FWM），均由显著的三阶非线性光学极化率描述。在线性色散的共振增强下，中心对称体内的四极二次谐波生成（SHG）远超表面电偶极的贡献（即固有的反演对称性破缺）。此外，由于线性色散中多重共振跃迁路径之间的干涉作用，差频FWM的强度比和频FWM及三次谐波生成高出几个数量级。差频FWM在趋向简并激发时表现出反平方发散，其标度定律完美匹配狄拉克费米子的特征行为。这些非线性光学特征为拓扑材料在非线性光电和光子学中的实际应用奠定了坚实的基础。