铁基过氧化物纳米酶单原子设计及理论数据集

合成FeN3P-Sazyme。首先通过溶剂热法制备沸石咪唑盐骨架8（ZIF-8）（作为碳和氮的前体）作为原料。P物质是许多天然酶的重要组成部分，在协助电子从底物到酶的活性中心的隧穿中起着关键作用。在合成系统中采用P作为前体来锚定金属活性中心，同时调节局部配位结构。然后，通过聚合将Fe离子和PZM聚合物的单体包裹在ZIF-8的表面上，得到Fe/ZIF-8@PZM核-壳复合材料。所构建的FeN3P-SAzyme可以被认为是一种类过氧化物酶的纳米酶，因为它实现了对过氧化物酶底物TMB的催化氧化，其催化效率和选择性与HRP相当。FeN3P-SAzyme结构良好的Fe活性中心，通过P和N的精确配位，模拟HRP的单原子Fe活性中心，分解附近的H2O2，在P原子的顶部生成OH和O原子的表面物种。独特的是，P位上生成的OH和O原子由于形成了强氢键而对TMB基底表现出很高的亲和力。这种精心设计的三维多孔碳基纳米材料模拟了酶的三维氨基酸结构的作用，以充当促进氢从TMB转到OH和O的载体。这进一步增强了过氧化物酶样的催化活性和底物选择性。通过利用FeN3P-SAzyme的高过氧化物酶样活性，它可以在肿瘤酸性环境下选择性地催化生成丰富的活性氧，然后以将FeN3P-SAzyme用作抑制肿瘤细胞的有效治疗策略。体内外实验结果结果表明，具有优异的过氧化物酶活性的FeN3P-SAzyme可在肿瘤细胞中诱导快速的氧化致死性，以及具有显著的肿瘤生长抑制作用。