金属掺杂的CeO2催化剂在异丁烯与聚甲醛Prins缩合反应中的催化性能

<p class="ql-align-justify">面对异戊二烯产能短缺与异丁烯资源过剩的矛盾, 开发异丁烯法制备异戊二烯的工艺成为研究热点, 其中异丁烯与多聚甲醛的Prins缩合反应是该工艺的关键步骤. 本文系统研究了金属掺杂二氧化铈(CeO₂)固体酸催化剂在该反应中的催化性能, 重点考察了金属种类、制备方法、掺杂量及焙烧温度对催化剂酸性质的调控规律. 通过XPS、Py-FTIR和NH₃-TPD等表征手段发现, Al掺杂能够有效诱导CeO₂产生更多氧空位, 进而促进Brønsted酸中心的生成并引入中强酸位点, 实现了对Brønsted/Lewis (B/L)酸比例和酸强度分布的协同优化. 其中, 采用共沉淀法制备、Ce/Al摩尔比为8、经600 °C焙烧的Al-CeO₂催化剂具有最优的B/L酸比例和中强酸位点密度. 在优化反应条件(140 °C, 4 h)下, 该催化剂对目标产物3-甲基-1,3-丁二醇(MBD)的选择性达到83%, 多聚甲醛转化率为51.75%. 这一性能归因于Lewis酸位点活化多聚甲醛与Brønsted酸位点促进4,4-二甲基-1,3-二氧六环中间体水解的协同作用. 此外, 该催化剂表现出良好的可重复使用性, 循环使用六次后活性未见显著下降, 在该反应体系中具有较稳定的催化性能.&nbsp;</p>