原子或分子发射器光致发光(PL)谱数据集

本数据集包含791个颜色中心的从头算发射光谱，这些颜色中心覆盖了不同类型的晶体点缺陷，并处于不同的电荷和磁状态。数据集是在高斯分布和磁矩有限的前提下，通过密度泛函理论(DFT)计算得到的。该数据集旨在加速光致发光(PL)光谱的计算，并验证机器学习(ML)方法在预测PL光谱中的有效性。

This dataset contains ab initio emission spectra of 791 color centers, which cover various types of crystal point defects and exist in different charge and magnetic states. It was obtained via density functional theory (DFT) calculations under the assumptions of Gaussian distribution and finite magnetic moment. This dataset aims to accelerate the computation of photoluminescence (PL) spectra and validate the effectiveness of machine learning (ML) methods for predicting PL spectra.

搜集汇总

数据集介绍

构建方式

原子或分子发射器光致发光(PL)谱数据集的构建采用了基于密度泛函理论(DFT)与机器学习原子间势(MLIP)相结合的创新方法。研究团队首先通过DFT计算了791种二维晶体点缺陷在三种电荷态下的基态和激发态几何构型，随后利用七种通用MLIP模型预测声子模式，大幅提升了计算效率。数据集涵盖了10种二维宿主晶体中的空位、本征及外来取代缺陷，所有缺陷超胞均经过严格优化以确保周期性边界条件的最小干扰。

特点

该数据集的核心价值在于其系统性收录了多种缺陷体系的电子-声子耦合参数和PL谱线特征，为研究缺陷光学性质提供了丰富基准。特别值得注意的是，数据集包含了不同电荷态(-1,0,+1)和磁矩(1-7μB)的缺陷体系，展现了MLIP方法在复杂量子体系中的普适性。通过对比分析发现，Mattersim-V1-5M模型预测的Huang-Rhys因子与DFT结果具有优异的一致性，在低S值区域平均绝对误差仅为9.25%，为高通量筛选发光缺陷材料提供了可靠依据。

使用方法

该数据集主要应用于加速缺陷发光性质的理论预测和材料筛选。使用者可通过CMR知识库的QPOD平台获取原始数据，配合提供的asr-lib计算库进行二次开发。典型工作流程包括：首先采用DFT优化缺陷构型并计算激发态位移向量，继而调用预训练的MLIP模型快速获取声子模式，最终通过电子-声子谱函数生成PL光谱。该方法将传统DFT计算效率提升了一个数量级，特别适用于复杂缺陷体系的高通量模拟，如量子传感材料中色心发光性质的快速评估。

背景与挑战

背景概述

原子或分子发射器光致发光(PL)谱数据集由丹麦技术大学和波鸿鲁尔大学的研究团队于2025年创建，旨在解决凝聚态物理和材料科学中点缺陷光学性质计算的效率瓶颈问题。该数据集包含791种二维晶体点缺陷的从头算发射光谱，涵盖不同电荷态和磁态，为机器学习原子间势(MLIPs)在缺陷光致发光谱预测中的首次系统性应用提供了基准。数据集通过将传统密度泛函理论(DFT)计算与新型Mattersim-V1-5M等通用MLIP模型相结合，实现了计算速度数量级提升的同时保持光谱精度，为量子技术领域单光子源等缺陷工程材料的筛选提供了新范式。

当前挑战

该数据集面临的核心挑战体现在两个维度：在科学问题层面，需精确捕捉点缺陷激发态与晶格振动之间的多体耦合效应，特别是电荷态和磁态变化引起的电子-声子相互作用非线性响应；在技术构建层面，克服超胞声子模式计算的高维参数空间采样难题，解决MLIP模型对结构重组能较大(S≥4)缺陷系统的预测方差激增问题。数据集构建过程中还需平衡计算精度与效率，处理不同基体材料(如hBN基底分子吸附体系)的范德华力校正，并验证MLIP在未知化学空间的外推能力。

常用场景

经典使用场景

原子或分子发射器光致发光(PL)谱数据集在计算材料科学领域中被广泛应用于加速点缺陷光致发光谱的计算。通过结合机器学习原子间势(MLIPs)和密度泛函理论(DFT)，该数据集显著提高了计算效率，使得在保持ab initio精度的同时，计算速度提升了一个数量级以上。这一方法特别适用于研究晶体点缺陷的光学性质，如量子技术中的单光子源和量子传感器。

解决学术问题

该数据集解决了传统DFT计算中因计算量大而难以高效处理点缺陷光致发光谱的瓶颈问题。通过引入MLIPs替代昂贵的DFT声子模式计算，不仅大幅降低了计算成本，还保持了高精度。这对于研究缺陷工程材料的电子-声子耦合、光致发光谱线形等关键物理量具有重要意义，为高通量筛选和设计新型功能材料提供了强有力的工具。

衍生相关工作

该数据集衍生了一系列经典工作，如基于Mattersim-V1-5M (MtS)模型的声子预测方法，该方法在预测Huang-Rhys因子和光致发光谱线形方面表现出色。此外，该数据集还推动了MLIPs在光学性质计算中的应用，为后续研究提供了重要的基准和参考。相关成果发表在多个高影响力期刊上，并广泛应用于材料科学和量子技术领域。