适用于超临界地质流体的反应性力场训练数据集

我们开发了一套适用于超临界流体模拟的反应性力场（ReaxFF）。反应性力场以键级为基础变量，可以描述化学反应中化学键的形成与断裂。该力场依据模拟过程中的构型动态计算原子电荷，可以很好地描述极化作用。为优化力场参数，我们构建了庞大的训练数据集，包括矿物的状态方程，小分子团簇能量数据以及离子的扩散路径与能垒数据等。对矿物晶体参数、地质流体密度等的计算表明，该力场预测值与实验值的相对误差在 10%以内。该力场能够实现对超临界流体体系大规模、长时间的分子动力学模拟，为定量认识超临界流体的微观属性提供了有效的模拟方法。本数据集包括力场训练集中的电荷、几何结构、化学键解离曲线、键角弯折曲线、缩合能、状态方程、离子迁移能垒等数据。