部分氧化的SnS2超薄片实现高效的可见光还原二氧化碳

化石燃料的过度使用释放了大量的CO2，导致了大气中以CO2为主的温室气体的浓度持续增加，极大地阻碍了人类社会的可持续发展。但是，CO2也是一种潜在的碳资源，因此如何有效地利用CO2成为了全球的热点。本数据集首先构建了一种结构模型也即是未氧化/部分氧化的二维超薄结构，然后通过高分辨率透射电子显微镜表征出其结构中存在的物相。以典型的层状化合物六方相SnS2为例，作者利用简单的水热法合成SnS2二维超薄片，然后故意氧化其表面，高分辨率透射电子显微镜、拉曼光谱和光电子能谱充分证明了SnS2二维超薄片中Sn氧化物的存在。表面光电压谱和光致发光谱的结果表面了Sn氧化物的存在有利于促进电子－空穴的分离，同时原位红外光谱强有力地证明了COOH*自由基是光催化还原CO2的中间体。此外，密度泛函理论计算揭示了COOH*自由基的形成是整个催化过程的决速步骤，SnS2的部分氧化能够使得电子局域在Sn原子周围，这就有利于通过稳定COOH*中间体来降低CO2的活化能。光催化还原CO2性能测试表明，适度氧化的SnS2超薄片在可见光下能够获得12.28 mol g-1 h-1的一氧化碳生成速率，这比含有轻度氧化的SnS2超薄片和未氧化的SnS2超薄片的一氧化碳生成速率分别提高了2.3和2.6倍。