CO2-化石资源耦合反应网络、催化机理和调控策略研究数据集

针对“双碳”目标下CO2与化石资源耦合转化这一关键化工过程，其效率优化与催化剂设计亟需对“活性中心动态机制-复杂反应网络-限域空间传质-材料稳定性”多尺度耦合关系的深刻认知。本研究构建了《耦合反应网络、催化机理和调控策略研究数据集》，旨在系统揭示耦合反应的内在规律与调控策略。数据集通过集成多尺度、多维度的实验与理论计算数据，形成了一个涵盖催化机理、扩散行为与结构演化的综合知识体系。核心内容包括：（1）基于原位X射线吸收光谱（XAS）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）及同位素示踪（如13CO2），在原子/分子尺度阐明了Cr、Ga等金属活性中心在反应条件下的动态结构演化（如Ga3+ ↔ GaHx），并明确了C–H键活化与CO2转化的微观机制与决速步骤；（2）通过构建详细反应网络，量化了CO2在丙烷/环己烷芳构化中的多重作用路径，包括通过逆水煤气变换消耗氢气、直接参与含氧中间体形成并进入芳烃产物；（3）结合分子动力学模拟与脉冲场梯度核磁共振技术，系统研究了不同尺寸、对称性分子在一维至三维分子筛孔道中的反常扩散现象、各向异性及积碳对其的差异化影响，揭示了“分子对称性-孔道限域-扩散效率”的构效关系；（4）利用固体核磁共振等手段，揭示了水蒸气环境下分子筛骨架铝物种的逐级脱铝与动态重构机制，关联了材料稳定性与反应环境。本数据集共包含9个核心部分，数据总量约671 MB，涵盖2023年至2025年期间采集的1333个实验与模拟数据文件，按研究主题组织于99个分类文件夹中。数据来源于严格控制的实验与标准化模拟计算，原始记录完整，分析流程规范（如使用Demeter分析XAS数据）。通过加密存储、定期备份与专人维护确保数据安全可靠。该数据集预计于2026年2月公开，旨在为深入理解CO2耦合转化中的多尺度科学问题、建立精准的“结构-性能-机理”关联模型，以及发展数据驱动的催化剂理性设计与过程优化策略提供坚实、多维的数据基础。

搜集汇总

背景与挑战

背景概述

该数据集聚焦于'双碳'目标下CO2与化石资源耦合转化的关键化工过程，旨在通过集成多尺度实验与理论计算数据，系统揭示耦合反应的内在规律与调控策略。数据集核心内容包括催化活性中心动态结构、详细反应网络、限域扩散行为及材料稳定性机制研究，共包含约671 MB、1333个数据文件，计划于2026年2月公开，为催化剂理性设计与过程优化提供数据基础。