晶面工程控制溢流加氢体系的研究

本数据集主要面向晶面工程控制溢流加氢体系的研究，主要记录了以下信息： 1-苯乙炔催化加氢催化性能测试——将106.4 mg Pd1/Cu置于高压反应瓶中，加10 ml乙醇，水浴搅拌10min后加入苯乙炔，使Pd:PA =1:10000，搅拌10min后开始通H2（0.1 MPa）。苯乙炔的转化率由气相色谱测定。 2-同步辐射X射线吸收光谱——能量为3.5 GeV。X射线经Si(311)双晶体单色器后辐照，光斑面积约为1 × 4 mm2。Pd K边吸收使用Pd foil进行校正。XAS数据采用Demeter (0.9.25)程序包处理。 3-X射线光电子能谱——X射线源为Kα (1486.6 eV), 工作电压15 kV，功率为35 W, 束斑大小为200 µm，真空系统压力为8×10-9 torr。 4-傅里叶变换红外光谱——将约50 mg Pd1/Cu与100 mg KBr混合研磨压片，在室温下通N2 30 min后测试一次，然后CO处理 10min，再用N2吹除CO。检测器：MCT，分辨率：4 cm-1, 采集次数：32。 5-电子自旋共振谱——Pd1/Cu制备中，将电化学置换前后的上清液后置于核磁管中密封。将样品放入仪器样品支架后用液氮吹扫降温至100K后进行测试。仪器频率为9.45 GHz，微波功率为19.9 mW。 6-高分辨透射电镜图——高角环形暗场像在JEOL 200F上进行采集，电子加速电压为200 kV。环形明场像采集的辐照角度为25 mrad，探针电流为100 pA，单像素点采集的积分时间为10 ms。ABF和HAADF采集的角度分别为12-25和90-250 mrad。 7-溢流加氢具有晶面依赖性的测定——将106.4 mg的Pd1/Cu置于高压反应瓶中，加10 ml乙醇，水浴搅拌10min后加入适量苯乙炔，使Pd:PA = 1:10000，搅拌10min后开始通H2（0.1 MPa）开始反应。待反应进行至20min时暂停反应，注入适量的CO以使部分Pd1被毒化，10min后继续通H2使反应继续进行。苯乙炔的转化率由气相色谱测定。 8-溢流距离的确定——步骤7中另加入不同尺寸的Cu立方块，搅拌10min后开始通H2开始反应。苯乙炔的转化率由气相色谱测定。 9-理论计算结构模型原子坐标——DFT计算使用Vienna Ab Initio Simulation Package程序进行。电子交换能采用Perdew-Burkre-Ernzerhof (PBE)泛函描述。内层电子使用 projector augmenter wave(PAW)赝势替代，价带电子用截断能为300 eV的平面波基组来描述。k点取点采取Monkhorst-Pack(MP)或Gaussian方法自动生成。过渡态结构通过quasi-Newton方法生成，结构优化指标为Hellman–Feynman force小于0.03 eV-1。结构进一步通过频率计算进行确认。

搜集汇总

背景与挑战

背景概述

该数据集围绕晶面工程在控制溢流加氢体系中的应用展开，记录了包括催化性能测试、多种光谱分析和理论计算在内的实验数据。它旨在支持催化化学领域的研究，重点关注Pd1/Cu催化剂在苯乙炔加氢反应中的表现及相关机理分析。