二维层状钙钛矿中俄歇辅助的层间电子转移机制的测量数据集

二维钙钛矿因其优越的光电性能，在太阳能电池、光致发光等领域受到了人们的广泛关注。二维钙钛矿的晶体结构是由无机层-有机层交替排列形成的层状结构，其能带结构可以通过改变有机配体的链长来调控。
为了探索不同有机配体的二维钙钛矿中的电子传输的机理，我们利用超快瞬态吸收光谱测试了不同有机配体的(CmH2m+1NH3)2PbI4 (m = 8, 10, 12, 18)单晶的不同时刻的光谱和激发态动力学。发现在m = 12和18样品在高激发强度下，它们的瞬态吸收光谱在延迟时间 > 100 ps 时表现出类似导数的光谱；并且，随着激发光能量的增加，它们的动力学不仅显示了俄歇诱导的快速衰减，而且约 100 ps 后出现的衰减较慢的过程的占比逐渐增加；同时，只有当俄歇复合发生时才观察到类似导数形状的光谱和相应的慢衰变组分，表明它们的产生与俄歇过程相关。基于这些观察到的实验现象，我们提出了二维钙钛矿中俄歇辅助的电子跨层传输的新机制：即在m = 12和m = 18的(CmH2m+1NH3)2PbI4钙钛矿单晶中，由于Eg和Eb相近，一个激子中的电子可以通过另一个激子的俄歇过程获得足够的能量克服无机层产生的势垒，到达有机层的最低未占据轨道（LOMO轨道），而后进一步转移到相邻无机层，实现电子的跨层传输。为这项工作的发现为未来 2D 层状钙钛矿的设计及增加光致层间电荷迁移率提供了指导，对促进其在光电领域的应用具有重要意义。
本数据集主要面向二维钙钛矿光电转换器件研究领域，提出并通过实验验证了俄歇辅助的跨层电子转移机制，记录了在光谱测量以及结构表征等实验中获得的原始数据以及后续分析数据，数据体量为83.95 MB。