基于氧还原反应的非贵金属基纳米催化剂理论评估方法和构效关系数据集

本研究针对新型非贵金属催化剂作为碱性膜燃料电池关键纳米材料可加速碱性燃料电池商业化的重要意义，利用耦合量子化学计算和机器学习算法，系统研究了单原子催化剂氧还原反应（ORR）的催化性能。构建了112种石墨烯负载单原子催化剂模型，并通过密度泛函理论（DFT）计算得到了ORR中间体的吸附能以及热力学活性数据。分析得到了影响ORR活性的关键中间体，并建立了关键中间体吸附能与热力学ORR活性的火山型关系。根据与主要影响关键中间体吸附能的微观电子结构和几何结构相关的催化剂本征参数，构建了通用“结构描述符”，并建立了结构描述符与关键中间体吸附能以及ORR热力学活性的关联模型，作为单原子催化剂的筛选模型，实现从催化剂本征结构直接预测催化性能、单次超过100 个体系的高通量筛选，不仅重复出实验文献报道的结果，并且设计出优于商业贵金属基催化剂的单原子催化剂。