Sb1C与三组分单原子合金催化剂CO₂RR性能研究数据集

本研究以CO2电还原为模型反应，先后设计并验证了两种基于铜基单原子合金的高效CO选择性催化策略。首先，通过在铜基底中引入孤立的锑（Sb）单原子，构建了Sb1Cu单原子合金催化剂（Sb5Cu95）。该催化剂在-500 mA cm-2的高电流密度下仍保持超过90%的CO法拉第效率，显著抑制了C-C偶联和析氢反应。结合HAADF-STEM、EXAFS、原位ATR-SEIRAS、原位拉曼光谱、DEMS、FTacV及DFT计算等手段，系统解析了Sb单原子调控铜的电子结构，弱化CO*吸附、促进CO脱附，从而提升CO选择性与反应速率的机制。进一步，在Sb1Cu基础上引入钯（Pd）单原子，构建了三元单原子合金催化剂（Cu92Sb5Pd3）。该催化剂在-402 mA cm-2下实现100%的CO选择性，最高CO部分电流密度超过-1 A cm-2，并在-100 mA cm-2条件下稳定运行528小时。通过原位XAS、CO-DRIFTS、SVBS及DFT计算等手段，揭示了Sb和Pd单原子协同调节铜的电子结构，进一步降低d带中心，削弱CO*吸附的规律，同时通过混合熵增强了催化剂的结构稳定性。该系列研究系统展示了从二元到三元单原子合金在调控CO2RR选择性、活性与稳定性方面的递进优势，数据集涵盖电化学性能（LSV、恒电流电解、稳定性测试）、产物分析（GC、NMR、IC）、原位光谱（Raman、ATR-SEIRAS、DEMS、XAS）、结构表征（HAADF-STEM、EXAFS、XRD、XPS）、动力学分析（Tafel、FTacV）及理论计算（DFT、微动力学模拟），为设计高效、稳定、非贵金属的CO2-to-CO电催化剂提供了系统的实验与理论依据。