压力诱导生成ZnHx表面CO2电还原从CO到甲酸的选择性调控数据集

本研究以CO2电还原为模型反应，提出并验证了一种通过高压电解诱导生成非均相电催化金属氢化物表面（以ZnHx为代表）的策略，成功将传统上选择性生成CO的Zn催化剂转变为高效生成HCOOH的催化剂。实验采用高纯Zn箔在60 bar CO2下、-100 mA cm-2条件下进行高压电解，制得Pressure-Zn样品；通过HR-TEM、XRD、TOF-SIMS、TPD-MS等手段表征其晶格膨胀、氢嵌入及表面结构变化。电化学测试在1 M KCl或KHCO3电解液中进行，结合在线气相色谱、离子色谱、原位拉曼光谱、傅里叶变换交流伏安法及1H NMR同位素交叉标记实验，系统分析了产物分布与反应路径。数据集涵盖电极微观形貌、晶相结构、表面氢分布、CO与HCOOH的法拉第效率、Tafel斜率、FTacV模拟、同位素效应及200小时稳定性测试结果。结果显示，Pressure-Zn在常压下HCOOH法拉第效率达83%（提升约5倍），反应路径由COOH介导的CO路径转向OCHO介导的HCOOH路径，并表现出反常的逆动力学同位素效应。该方法还可推广至Ni、Ag、Au等金属。该数据集方法系统、表征全面，为构建可持续氢转移的金属氢化物表面、调控电催化选择性提供了新思路，对CO₂资源化利用与催化剂设计具有重要参考价值。